祝贺课题组郑朝和的论文：Interaction mechanism among CO, H₂S and CuO oxygen carrier in chemical looping combustion: A density functional theory calculation study被能源领域知名期刊Proceedings of the Combustion Institute收录。赵海波教授为通讯作者，博士生郑朝和为第一作者。

燃料反应器中，载氧体会与煤热解/气化产物发生接触和反应。燃料反应器中主要有两类气体分子，一类是燃料分子，另一类是一些如含硫等的污染物，其互相作用会直接影响到CLC单元的运行和CO₂捕集的质量。因此，本文采用基于密度泛函理论的量子化学计算方法，对CuO与多种气体分子的反应进行模拟，模拟典型煤热解气化产物在载氧体表面的吸附、脱附和化学反应，从而在原子水平上对这些氧化还原过程进行描述，初步了解载氧体与这些气体分子的反应机制。通过考虑H₂S和CO的竞争吸附，协同作用，互相反应几种详细的机制路径，本文辨识了含硫分子与燃料分子的相互作用机理。如图1所示，首先，当H₂S和CO共存时，吸附的H₂S*更倾向于脱氢生成为HS*和S*，而COS的形成则比较困难，随着H₂S的不断解离最终会在表面残留S*，CO会不可避免的与残留S*反应生成COS并释放。这一定程度上缓解了CuO 的硫化，也揭示了煤基化学链燃烧过程中使用铜基氧载体时会出现高浓度COS的形成原因，对化学链燃烧过程中含硫分子和燃料分子的相互作用进行了更完善的补充，有助于实现CLC和SCR技术的发展和工业化、规模化应用。

图 1 含硫分子与燃料分子的相互作用机理

本工作受到了国家自然科学基金项目(51920105009, 52025063)的资助。

文章完整信息：

Chaohe Zheng, Haibo Zhao*. Interaction mechanism among CO, H₂S and CuO oxygen carrier in chemical looping combustion: A density functional theory calculation study. Proceedings of the Combustion Institute, 2021, 38(4): 5281-5288

DOI: https://doi.org/10.1016/j.proci.2020.06.260

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https://doi.org/10.1016/j.proci.2020.06.260