甲烷干重整制合成气是同时利用甲烷及二氧化碳两种温室气体的高效转化途径,提高这一过程的效率及稳定性是实现更大规模操作的关键。文章采用火焰喷雾热解法合成了负载Ni的Fe/Ce氧载体用于化学链甲烷干重整过程,并以热力学计算获得了反应的基本特性及优化后的反应条件,经组分优化后的氧载体能够促进这一过程高效稳定运行。
文中对Ni最佳载量及反应条件进行了探究,最终确定Ni/Fe+Ce摩尔比为2/98(2NiFe)为能实现最佳性能的配比(Fe/Ce比例为40/60)。表征结果显示,FSP过程除了产出高比表面积,粒径均匀的纳米颗粒氧载体以外,还能有效促进表面Ni物种的分散,Ni元素以NiFe等有序合金的形式存在,可能是氧载体在连续循环中具有优越稳定性的原因。此外,反应过程中CeO2有向CeFeO3转化的趋势,潜在增加了可用晶格氧量并促进了重整反应稳定性。
图1. 化学链甲烷干重整过程
图2. 2NiFe氧载体长周期循环性能
X. Chen, G. Zou, Y. Yuan, Z. Xu; H. Zhao. Flame spray pyrolysis synthesized Ni-doped Fe/Ce oxygen carriers for chemical looping dry reforming of methane. Fuel, 2023, 343: 127913.
全文链接:https://doi.org/10.1016/j.fuel.2023.127913