祝贺课题组马琎晨老师和硕士生黄浩东的论文:Identification of HCl corrosion mechanism on Cu-based oxygen carriers in chemical looping combustion被能源领域知名期刊Fuel收录。赵海波教授为通讯作者。
化学链燃烧中HCl对铜基氧载体的腐蚀机制尚不明确。本文结合DFT模拟和实验分析,通过三个阶段实验(还原过程分别为100次无氯,50次有氯,50次无氯)来评估Cu基氧载体在化学链燃烧中的性能,以研究经HCl处理的氧载体在长周期氧化还原循环中的特性。此外,研究了HCl对氧载体的腐蚀作用。
图1 机制-性能-表征三角图
如机制-性能-表征的三角图所示,在有氯条件下,由于HCl和CH4之间存在的竞争吸附,氧载体反应性减弱。CH4和HCl被吸附在CuO氧载体相同的表面活性位点上,抑制了CH4脱氢和随后的中间产物的氧化,因此对于部分还原氧载体,CO产率不可逆地增加。通过三个阶段评估铜基氧载体在化学链燃烧中的性能,研究HCl处理的氧载体在200次氧化还原循环中的特性。实验发现,HCl对氧载体的腐蚀作用在合适的条件下可以得到正向利用,特别是低浓度的HCl有助于增加氧载体颗粒的比表面积。经HCl处理的氧载体颗粒硬度指数和使用寿命都有不可逆的下降,氧载体的单颗粒硬度指标和使用寿命变差,导致颗粒物排放增加。然而,由于氧载体颗粒表面存在大量裂纹,保证了充分的气固接触,其反应性会得到部分恢复。
本工作受到了国家自然科学基金(No.52176107和52025063)、中央高校基础研究基金(No.2021XXJS066)、煤炭高效低碳利用国家重点实验室基金(No.J23-24-309)和煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室基金(No.2021-K08)的资助。
文章完整信息:
Jinchen Ma, Haodong Huang, Chaohe Zheng, Zhanggen Huang, Jingjing Ma, Guorong Xu, Haibo Zhao*. Identification of HCl corrosion mechanism on Cu-based oxygen carriers in chemical looping combustion. Fuel, 2024, 359, 130373.
DOI: https://doi.org/10.1016/j.fuel.2023.130373
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