祝贺课题组何松的论文：Large eddy simulation-bivariate sectional model for non-spherical TiO₂ nanoparticle synthesis in flame被Chemical Engineering Science收录，赵海波教授为通讯作者，尚诚、鲁昊老师、徐祖伟老师为共同作者。

火焰合成纳米颗粒可用于工业化规模的纳米颗粒生产，具有工艺简单，一步合成，可连续性生产的特点。在火焰合成过程中，纳米颗粒材料的性能很大程度上受到其尺寸、形态、组分、晶相等影响，而这些参数主要取决于火焰温度及颗粒在火焰中的历史停留时间。尽管可调节的参数较多，但实际上火焰合成纳米颗粒这一过程非常复杂。一步合成工艺给颗粒的精准调控带来很大的挑战。各个子过程相互嵌套，同时发生，共同影响着颗粒的特征。

本文将LES与双变量分区模型结合，首次发展了适用于湍流火焰合成金属纳米颗粒过程的LES-双变量分区模型(Large eddy simulation-bivariate sectional model, LES-BiSe)。该模型最大的优势在于能够以适中的计算成本同时分析预测湍流火焰中不规则颗粒的粒径、形态变化以及多分散尺度谱演变。其中，开发的非线性大涡模拟-部分搅拌反应器(NLES-PaSR)模型，用于对湍流火焰燃烧场的模拟，此外，以颗粒数目浓度和表面积浓度为两个独立变量，建立LES框架下的一维双变量颗粒输运方程，实现湍流火焰中颗粒演变的准确预测。本文成功将其应用到湍流扩散燃烧器中TTIP合成TiO₂纳米颗粒的模拟与验证过程，辨识了颗粒特征的时空演化变化过程。

图1(a)和(b)分别为TiO₂纳米颗粒数目浓度和表面积浓度分布，两者均表现出很强的空间关联性，且在扩散火焰内焰附近达到峰值（红色区域），这一部分对应于颗粒的主要成核区域，伴随着大量颗粒单体的产生。图1(c)和(d)为团聚体粒径和一次粒子粒径分布。前驱体TTIP在输运接近高温区域的过程中基本消耗转化完毕，大量的TiO₂颗粒经过高温区域时在烧结和凝并的双重影响下不断生长，粒径变大。值得注意的是，在相同的火焰高度，一次粒子在远离中心轴线的火焰射流与环境气体剪切区域达到最大。图1(e)展示了团聚体中平均一次粒子数目，其最大值为7.1。对于节点k内的团聚体，其可能存在的最多一次粒子数目为2^k-1。在火焰上游区域，大量小粒径团聚体的存在会使得平均一次粒子数目很小。

图1 瞬态场分布。(a) 颗粒数目浓度；(b) 颗粒表面积浓度；(c) 团聚体平均直径；(d) 一次粒子平均直径；(e) 团聚体内平均一次粒子数目 (4 L/min O₂)

本研究将LES与双变量分区模型结合，首次发展了适用于湍流火焰合成纳米颗粒过程的LES-双变量分区模型，并将其应用到湍流扩散燃烧器中TiO₂纳米颗粒生成和生长过程的模拟。在对温度分布和颗粒产物的实验对比中均获得非常令人满意的模拟精度。文中分析了多分散尺度分布下颗粒团聚体和一次粒子粒径在多动力学事件下的时空演变，颗粒形态变化与时空分布以及自身尺度分布的强烈相关性，特别是对于颗粒尺寸分布中的大尺寸团聚体，往往是以不规则分形结构呈现。以往的基于球形颗粒假设的一维单变量分区模型并不能对真实的有限速率烧结下的火焰中颗粒演变做出准确描述。本文模型同样能够适用于其他类型的燃烧器结构。

本工作受到国家自然科学基金项目(51920105009)和(52025063)资助。

文章完整信息：

Song He, Haibo Zhao*, et al. Large eddy simulation-bivariate sectional model for non-spherical TiO₂ nanoparticle synthesis in flame. Chemical Engineering Science, 2024, 285: 119592.

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https://doi.org/10.1016/j.ces.2023.119592