祝贺课题组徐祖伟老师的论文：Flame made low Pt loading catalysts supported on different metal oxides for catalytic combustion of CO and CH₄被Energy Materials收录，赵海波教授为通讯作者，徐祖伟老师为第一作者，硕士生张泽为第二作者。

催化氧化被认为是消除能源动力设备排放中未燃尽碳氢化合物的有效途径。负载型贵金属催化剂在商业应用中是首选，因为它们具有同时去除CO、C_nH_m和NO_x的优异催化性能。为了克服贵金属催化剂面临的成本高、稳定性差、原子利用率不足等问题，我们采用火焰喷雾热解法一步合成具有单原子、团簇分散特性的纳米负载型催化剂，并对催化活性进行溯源。

火焰喷雾热解(FSP)作为一种可规模放大的合成技术，制得的材料具备自然的温度耐受性，其高温环境能使活性金属达到原子级分散，快速淬火过程可将单原子冻结在载体表面，具有提升贵金属催化剂分散度和热稳定性的本征优势。本文充分利用FSP的特点和优势，获得混合相TiO₂载体支撑Pt单原子、团簇分散特性的纳米负载型催化剂，提升催化活性和稳定性。

采用火焰喷雾热解法合成了不同载体（TiO₂、ZrO₂、MgO 和 ZnO）负载的铂基催化剂，通过CO催化燃烧性能测试发现， 所有样品中Pt/TiO₂样品的CO催化燃烧活性最为显著，T90低至107 ℃。0.5Pt/TiO₂样品 (Pt/Ti原子比率0.5%) 在700 ℃下进行420分钟的CH₄催化燃烧测试，CH₄的最终转化率下降约5％，表现出良好的稳定性以及抗水性能。XRD分析表明，TiO₂载体是以锐钛矿为主、金红石为辅的混合晶相结构，而ZrO₂、MgO和ZnO载体为纯相。XPS分析表明，Pt/TiO₂样品中Pt主要以高价氧化态Pt⁴⁺的形式存在，随着Pt含量的增加，金属态Pt⁰的比例逐渐增加。H₂-TPR测试表明，Pt/TiO₂具有更好的氧化性能和低温性能优势，Pt与TiO₂的相互作用有效地提高了催化剂的氧化能力，促进了TiO₂中晶格氧的释放。O₂-TPD结果表明，随着Pt含量的增加，样品的氧脱附峰温度逐渐降低，氧脱附量逐渐增加。高角环形暗场扫描透射电镜观察进一步表明，当Pt负载较低时，Pt以高度分散的单原子形式存在于TiO₂表面。随着Pt负载的逐渐增加，Pt从单原子态转变为团簇态。为了更客观地评价催化剂性能，与其他工作通过浸渍法制备的Pt/TiO₂、Pt/Al₂O₃催化剂进行对比，本研究火焰喷雾热解法合成的Pt/TiO₂具有更低的转化温度和更高的TOF值。此外，定性描述了CO和CH₄在两种典型催化剂（0.1Pt/TiO₂、0.5Pt/TiO₂）上可能的反应模式。CO和CH₄均通过Mars-van Krevelen（MvK）机制反应，不同之处在于CO反应的活化中心是单原子Pt，而CH₄反应的活化中心是Pt团簇。

图1 (a) Pt/TiO₂、(b) Pt/ZrO₂、(c) Pt/MgO、(d) Pt/ZnO的CO催化燃烧测试曲线

图2 0.1Pt/TiO₂ (a, b, c)和0.5Pt/TiO₂ (d, e, f) 的微观结构表征：FETEM (a、d)；AC-HAADF-STEM (b、e)；EDS元素图谱(c、f)。

图3 CO和CH₄在Pt/TiO₂上的反应机理示意图

本工作受到了国家自然科学基金（52376111、51920105009）、湖北省重点研发计划（2022BCA087）、湖北省自然科学基金（2021CFB251）、湖北省教育厅基金（Q20213002）的支持。

本研究工作得到了许多催化燃烧领先研究者的关注，例如材料化学进展公众号对我们的研究进行了评价，评价我们的研究为开发高效的催化燃烧催化剂提供了新的思路和方法，有望在环境保护和能源利用领域发挥重要作用。也得到了燃烧科学进展公众号的关注，对我们提出的金属-载体相互作用及催化剂对CO和CH₄的催化燃烧性能进行了引用。同时得到了EnergyMaterials能源材料公众号的关注，评价我们的研究充分利用了FSP的特点和优势，获得混合相TiO₂载体支撑Pt单原子、团簇分散特性的纳米负载型催化剂，提升了催化活性和稳定性。

文章完整信息：

Xu, Z.; Zhang Z.; Gao F.; Zhu Y.; Zhao H. Flame made low Pt loading catalysts supported on different metal oxides for catalytic combustion of CO and CH4. Energy Mater. 2024, 4, 400076.

全文链接：

http://dx.doi.org/10.20517/energymater.2024.33