祝贺课题组黄乐灿的论文:Design of alkali metal oxide adsorbent for direct air capture: Identification of physicochemical adsorption and analysis of regeneration mechanism被Carbon Capture Science & Technology收录,赵海波教授、马琎晨副教授为通讯作者,硕士生黄乐灿为第一作者。

直接空气碳捕集(Direct Air Capture, DAC)技术旨在利用二氧化碳吸附剂直接捕集空气中的CO2从而达到降低空气中CO2的目的。其中,开发低能耗、性能稳定的碳捕集吸附剂是实现DAC的关键;碱金属基吸附剂因其低成本、无二次污染、对设备无腐蚀等优势而具备一定的DAC潜力。
本文通过初湿浸渍法将活性碱金属浸渍于盐酸改性后的坡缕石上,制备的碱金属吸附剂有Ca、Na、Li、Ba基吸附剂。通过热重分析仪评价其DAC性能和不同工况对于其吸附容量、速率等关键参数的影响,最后通过对比实验辨识其物理化学吸附份额及其再生机理。
酸改性坡缕石的介孔孔体积和比表面积相比于原始坡缕石提高了2.0–2.7倍。新形成的孔结构有利于活性相的负载以及CO₂的物理吸附。无定形“CaO”与酸改性坡缕石表面的硅醇基发生相互作用,从空气中捕获CO₂。保留的SiO₂(Si-OH)可以为无定形CaO的形成提供活性位点,从而实现对空气中CO₂的化学吸附。总结出以下两个方面的特性:
(1) 物理吸附与化学吸附的辨识:钙基吸附剂的物理吸附与化学吸附的比例为33.2%和66.8%。尽管负载碱金属氧化物后部分孔道被阻塞,抑制了HcATP的物理吸附,但由于无定形“CaO”的化学吸附,吸附速率显著提高。
(2) 硅醇基(Si-OH)的重要性:酸改性坡缕石上的硅醇基(Si-OH)对吸附容量起到了关键作用,但在干燥环境和高温(200 °C)的脱附过程中会损失。然而,CaO/HcATP通过接触空气中的水蒸气可以实现再生,这导致硅醇基浓度的恢复(9.54 OH/nm²),再生率达到90.7%。
钙基吸附剂在四种样品中展现了最高的理论与实验最大吸附容量(705.6 μmol/g和667.1 ± 44.6 μmol/g),其稳定CO₂捕集与再生机制为设计低成本直接空气捕集(DAC)吸附剂提供了一些基本指导。

图1 物理化学吸附辨识

图2 再生机理探究
国家自然科学基金(52025063, 52176107)、中央高校基础研究基金(No.2021XXJS066)和煤燃烧与低碳利用国家重点实验室基金(FSKLCCA2309)的支持。
文章完整信息:
Huang L, Ma J, Wang F, et al. Design of alkali metal oxide adsorbent for direct air capture: Identification of physicochemical adsorption and analysis of regeneration mechanism[J]. Carbon Capture Science & Technology, 2024, 13: 100268.
全文链接:
https://doi.org/10.1016/j.ccst.2024.100268