祝贺课题组赵海波教授与天津大学刘昌俊教授在Chinese Journal of Catalysis上联合发表综述论文:Advances in the studies of the supported ruthenium catalysts for CO2 methanation。该论文聚焦负载型钌基催化剂在CO2甲烷化反应的最新进展与未来发展趋势。沈辰阳博士(现任南京大学博士后)为本文第一作者,赵海波教授、刘昌俊教授为本文共同通讯作者。

在全球碳减排压力与可再生能源发展的双重驱动下,二氧化碳(CO2)的捕集与资源化利用成为科学研究的核心议题之一,如何高效利用CO2成为催化领域的研究重点。在众多催化剂中,负载型钌基催化剂凭借卓越的氢气解离能力和对CO具有较强的结合力,展现出优异的反应性能和较高的稳定性。然而,这类催化剂的反应活性对其结构高度敏感。金属颗粒及载体的尺寸对反应活性与反应机理有着显著影响。这种结构敏感性为深入研究其构效关系及优化催化性能提供了重要切入点。当前,如何通过精准调控钌基催化剂的结构与尺寸以提升其低温催化活性仍是领域内的重大挑战。本文从这一角度,详细探讨了Ru催化剂尺寸、载体性质以及金属-载体相互作用对反应路径、催化性能的重要影响,对相关工作进行了系统性总结和展望。

图1 负载型Ru基催化剂尺寸影响
载体上的表面羟基种类可能对负载型Ru催化剂的CO2甲烷化性能有显著影响。Ru/CeO2的低温甲烷化活性得到了提高。催化剂的还原过程还可以生成羟基。取代的Ru具有解离H2的能力,解离的氢攻击CeO2表面的Ce-O键,生成表面羟基、Ce3+和氧空位。

图2 (a) 羟基物种促进甲酸盐路径的示意图;(b) 表面羟基对于Ru/CeO2催化剂生成HCOO*物种的影响;(c) CO2活化引发表面产生羟基和盐酸盐物种的示意图
为进一步促进Ru基催化剂在CO2甲烷化方面的研究,实现精准的结构调控,需要开发与应用先进的催化剂合成技术与表征手段,了解Ru基负载型催化剂微观尺度下的结构特性和动态演变过程。同时,从理论上理解催化剂的尺寸效应、载体性质以及金属-载体相互作用等对于催化活性的影响及其机制金属-载体相互作用,结合机器学习和高通量计算,为催化剂的设计开发提供新的灵感。
催化学报CJCatal也对该工作进行了报道。
作者信息:

刘昌俊,天津大学化工学院教授,长江学者特聘教授,国家杰出青年基金获得者、第十二、十三届全国政协委员、英国皇家化学会会士、全国百篇优秀博士学位论文指导教师、国务院学位委员会第七届学科评议组成员(化学工程与技术)、Appl. Catal. B、J. CO2 Util.、Chin. J. Catal.、J. Energy Chem.、Greenhouse Gases: Sci. Technol.等期刊编委或者顾问。长期从事催化剂与纳米材料先进制备、甲烷和二氧化碳活化转化、等离子体化学研究。近年来,已经在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Func. Mater.、ACS Nano、ACS Catal.、Appl. Catal. B、J. Catal.、Chem. Eng. Sci.等期刊发表论文200余篇,并且连续进入Elsevier中国(化学工程)高被引作者名单。

赵海波,华中科技大学煤燃烧与低碳利用全国重点实验室二级教授、博士生导师。国家杰出青年基金获得者、国家优秀青年基金获得者、中组部万人计划青年拔尖人才、教育部长江学者奖励计划“青年学者”、教育部新世纪优秀人才、洪堡学者、霍英东基金、国际燃烧学会会士。长期从事化石能源低碳燃烧和高值化利用(化学链燃烧/气化/重整/脱氢/制氧/制氢等)、燃烧合成功能纳米颗粒等方面的理论、实验和模拟研究。获国际燃烧学会杰出论文奖、国际化学链会议最佳论文奖、湖北省自然科学一等奖、教育部自然科学一等奖、全国百篇优秀博士学位论文提名奖等奖励。论文被SCI他引8000余次,入选美国斯坦福大学和爱思唯尔数据库发布《全球前2%顶尖科学家榜单2024》的“终身科学影响力榜单”。Energy & Fuels、Engineering、Applied Sciences、燃烧科学与技术、中国测试等学术期刊编委等。
文章完整信息:
Chenyang Shen, Menghui Liu, Song He, Haibo Zhao*, Chang-jun Liu*. Advances in the studies of the supported ruthenium catalysts for CO2 methanation. Chin. J. Catal., 2024, 63: 1-15.
全文链接:
https://doi.org/10.1016/S1872-2067(24)60090-2