祝贺课题组何松的论文：Two-step simulation combining large eddy simulation and population balance Monte Carlo for nanoparticle synthesis in flame spray pyrolysis被AIChE Journal收录，赵海波教授为通讯作者，博士后何松为第一作者。

火焰喷雾热解（Flame Spray Pyrolysis, FSP）是一种日益流行的火焰合成纳米颗粒技术。在FSP中，将金属前驱体与有机溶剂（如乙醇、二甲苯等）的混合溶液通入燃烧器，在甲烷支撑火焰的辅助下，雾化的喷雾液滴剧烈燃烧，形成喷雾火焰，而金属前驱体则在高温火焰中快速发生物理化学反应，形成纳米颗粒。FSP克服了传统气相进料燃烧器中颗粒合成受材料饱和蒸汽压以及挥发性限制的缺点。通过金属前驱体溶液的简单混溶，FSP使得各种多组分多功能纳米复合材料的一步合成成为可能。目前，FSP技术合成的纳米颗粒已经被应用到气敏传感器、光催化、热催化以及电化学催化等各类催化应用中，其元素范围几乎涵盖整个元素周期表。然而，FSP是一个复杂的多相、多尺度过程。纳米颗粒的生长演化受到多尺度动力学行为的共同影响，包括湍流燃烧、物质反应、气/液/固输运、颗粒动力学事件等。对湍流火焰气溶胶过程中纳米颗粒生成生长的复杂过程与机理进行深入的了解是定向裁定与主动调控纳米颗粒产物性能的关键。

数值模拟方法为FSP多尺度复杂物理-化学过程的优化设计和机理理解提供一种可能。本文发展了一种基于LES与多维/多变量异权值PBMC方法的两步耦合数值模拟方法，对湍流火焰气溶胶过程中纳米颗粒生成生长的复杂过程与机理进行深入的了解。在该方法中，首先基于非线性大涡模拟-部分搅拌反应器（NLES-PaSR）模型，对气相与喷雾湍流燃烧展开LES模拟，以获得影响纳米颗粒生长演化的一些关键流场特征的空间分布。这些流场时均信息映射到后续多维PBMC模拟的多维网格单元。在第二步，开发了新的多维/多变量异权值PBMC方法，以描述多维空间中纳米颗粒在成核、凝并、烧结动力学事件以及对流、扩散、热泳影响下的尺寸、形态、多分散尺度分布的空间演化。基于新的LES-PBMC两步耦合模拟方法，本文成功模拟研究了FSP燃烧器合成ZrO₂纳米颗粒过程中的详细的火焰流场及颗粒空间演变生长过程。

图1 LES-PBMC两步模拟及PBMC并行求解策略示意图

图2展示了FSP过程中火焰中心轴线四个典型高度团聚体和一次粒子多分散尺寸分布。在HAB=0.01 m，颗粒浓度呈现单调减少的变化趋势。由于成核动力学占据主导地位，此时大多数团聚体尺寸小于1 nm。在HAB=0.05 m，可以观察到双峰颗粒尺寸谱图，其中，第一个峰值同样是由“成核”模式主导所引起，而第二个峰值代表着由于颗粒凝并而逐渐产生的自保持尺寸分布趋势。在进一步的下游，由于前驱体消耗殆尽，成核动力学消失，颗粒尺寸分布呈现单峰分布。

图2 FSP过程中火焰中心轴线四个典型高度团聚体和一次粒子多分散尺寸分布。（a）HAB=0.01 m，（b）HAB=0.05 m，（c）HAB=0.1 m，（d）HAB=0.15 m

本工作受到国家自然科学基金项目(51920105009和52025063)资助。

文章完整信息：

Song He, Zhijing Su, Cheng Shang, Hao Lu, Zuwei Xu, Haibo Zhao. Two-step simulation combining large eddy simulation and population balance Monte Carlo for nanoparticle synthesis in flame spray pyrolysis. AIChE Journal. 2024, 70(9): e18498.

全文链接：

https://doi.org/10.1002/aic.18498