祝贺课题组博士后陈曦在化学链燃烧反应器多尺度模拟与数值设计方面的论文：(1) A phenomenological design method of the parallel packed bed reactors for chemical looping combustion of gas fuels；(2) Numerical design in a two-step joint design process of parallel packed bed reactors for CLC of MSW-generated syngas；(3) A self-consistent design method of the autothermal dual circulating fluidized bed reactor for in-situ gasification chemical looping combustion of coal；(4) Self-consistent design of the autothermal dual circulating fluidized bed reactor for iG-CLC: A two-step joint process integrating phenomenological method and reduced-order numerical method；(5) Engineering design and numerical design for chemical looping combustion reactor: A review，先后被Chemical Engineering Journal、Chemical Engineering Science、Carbon Capture Science & Technology、Energy Reviews期刊收录，陈曦博士后为第一作者，赵海波教授为通讯作者。

研究背景

化学链燃烧（Chemical looping combustion，CLC）是一项低成本的燃烧源头碳捕集技术，其将燃料与空气间的一步燃烧反应分解为独立且气氛隔绝的氧化、还原子反应，利用金属氧化物氧载体在两个子反应间循环传递晶格氧和反应热，有助于实现CO₂的低成本分离。反应器是实现化学链燃烧的核心装备，目前已进入到兆瓦级中试阶段。然而，由于化学链燃烧过程涉及复杂且相互耦合的“三传一反”因素，且两个子反应在两个不同反应器或不同反应阶段中发生，时空交互影响显著，因而在反应器构型、运行原理、设计方法等方面与传统的燃烧反应器差别很大。当前，主流的化学链燃烧反应器分为双循环流化床以及并置固定床两大类，如下图。两者具备不同的运行原理、燃料适应性、关键技术瓶颈、运行难度以及运行成本，合理的反应器设计成为阻碍该技术向商业化推进的瓶颈。

图1 化学链燃烧反应器及其原理示意图

研究内容

《Engineering design and numerical design for chemical looping combustion reactor: A review》

本文系统地总结了双循环流化床和并置固定床这两类主流化学链燃烧反应器的设计方法。根据理论依据的不同，可将设计方法分为工程设计与数值设计两类。其中工程设计方法包括相似分析与唯象设计方法，数值设计方法则包括宏观模拟与计算流体力学模拟方法。这些设计方法各有其优势与适用场景，文章系统地对比了这些方法并综述了当前的重要工作，介绍了两类化学链燃烧反应器的设计原则，为实际工程中的化学链燃烧反应器设计提供了参考。

图2 化学链燃烧反应器的合理设计原则

《A phenomenological design method of the parallel packed bed reactors for chemical looping combustion of gas fuels》

对于并置固定床反应器来说，氧化和还原反应在相同反应器中发生，氧载体静置不动，通过切换气氛来实现不同运行阶段（如氧化、吹扫、还原、除热）的动态切换，如图3。并置固定床反应器通常集成度相对更高、投资成本更低、氧载体磨损率更低。但由于需要切换气氛，反应器动态特性显著，所以在运行和操作的过程中会面临更多的挑战。本文介绍了并置固定床反应器的唯象设计方法，从床内热锋面、反应锋面蔓延现象出发，系统地厘清了这些现象背后的“三传一反”过程，并建立了完备、自洽的反应器设计方法（如图4），可用于反应器设计方案的高通量筛选。随后，利用该方法进行了1.5 MW_th垃圾气化合成气化学链燃烧反应器的设计，研究表明反应器的高径比必须满足一定的条件条件才能保证系统的稳定和经济运行，并将这些约束扩展到放大过程中。利用灵敏度分析法研究了关键参数对设计方案和性能的影响。设计过程中还考虑了颗粒大小对反应性的影响、合成气组分对热力学上积碳可能性的影响等。最后，确定了反应器的详细设计方案和性能。

图3 并置固定床化学链燃烧反应器的运行原理

图4 并置固定床化学链燃烧反应器内热锋面、反应锋面的演化规律

《Numerical design in a two-step joint design process of parallel packed bed reactors for CLC of MSW-generated syngas》

并置固定床化学链燃烧反应器的唯象设计方法将热锋面和反应锋面的概念以及床内不同时间尺度下的质量、能量守恒引入到设计过程中，较为合理地描述了反应器在各运行阶段的主要动态特征。但是，由于设计过程对反应器动态特征的描述相对抽象、有限，不能对装置运行状态的演化过程做出更为精细的预估，这也就限制了设计结果的准确度。因此，在上一工作的基础上，本文提出了两步联合设计方法。它将唯象设计与数值设计（一维动态宏观模型）相结合，结合了两者计算成本低（与单独的数值设计相比，计算成本降低到5-10%）和精度高的优点。在1.5 MWth反应器的唯象设计方案的基础上，通过数值设计对这些方案进行了系统验证和优化，证明了唯象设计方法的理论可靠性。本文详细地分析了受反应锋面和热锋面蔓延影响的床层参数的分布和演化规律，并对反应器的连续运行稳定性进行了评估。此外，研究了该装置的热质调控策略，为有效的热量管理提供支撑。最后，优化设计方案，以实现更好的性能和灵活的操作兼容性，如兼容2/3反应器，顺流/逆流进气模式，不同进气温度等。

图5 并置固定床化学链燃烧反应器的两步联合设计流程

图6 不同运行阶段反应器内的温度分布以及热锋面、反应锋面演化情况

《A self-consistent design method of the autothermal dual circulating fluidized bed reactor for in-situ gasification chemical looping combustion of coal》

得益于传统流化床领域成熟的运行经验，双循环流化床化学链燃烧反应器在当前相对应用更为广泛。运行中，氧化和还原反应在不同反应器中发生，氧载体在其间循环流动，氧载体参与何种反应由所处的反应器决定，如图7。这种双床交互式耦合反应器的运行原理较为复杂，因而其设计也是一项艰难的工作。由于反应器设计过程中需要确定的参数很多，因此传统的基于数值模拟（如CFD模拟）的设计方法计算代价很大。因此，有必要发展一套高效、可靠的反应器设计方法。本文建立了基于唯象模型的双循环流化床煤iG-CLC反应器设计方法，该方法厘清了反应器内质量/能量守恒、燃料/氧载体反应转化过程、流态化特征等因素，将其尽可能全面、自洽地耦合在一起，如图8，以用于反应器设计方案的高通量筛选。利用此方法对5 MW_th反应器内床料循环、分布以及热质传递的调控规律进行了研究，分析了主要设计参数对氧载体循环流量、床料量的调控规律，在此基础上分析了循环流量等参数对反应器间热质传递效果的影响情况，进而据此划定了热质传递参数的合理调控区间；探究了主要设计参数对反应器运行过程中的气固燃料转化、运行成本和收益等性能指标的影响；最终，确定了5 MW_th反应器的设计方案，并对反应器的压力平衡状态以及进出口的物质、能量流动情况进行了研究。

图7 双循环流化床化学链燃烧反应器示意图

图8 双循环流化床化学链燃烧反应器唯象设计方法示意图

《Self-consistent design of the autothermal dual circulating fluidized bed reactor for iG-CLC: A two-step joint process integrating phenomenological method and reduced-order numerical method》

上一篇文章中提出的双循环流化床煤iG-CLC反应器唯象设计方法较为合理、简便地描述了反应器的主要稳态运行特征，有助于快速搜索合理设计方案，提升了设计过程的效率。为进一步提高设计方案的精度，本文参照上面并置固定床两步设计方法，将流化床反应器的降阶数值模型（如图9）引入到反应器的设计过程中，通过将反应器按照流化状态的不同划分为不同的区域以实现降阶建模，并在传统化学链反应器宏观模型的基础上进一步考虑了床内不同区域的气固组分能量转化过程、考虑了双床交互作用，最终建立了“唯象设计方法+数值设计方法”两步自洽设计框架，为中试及以上规模自热化学链燃烧装置的设计、运行提供了通用性强、可靠度高的理论支撑。其中，数值设计方法更为详细、可靠地厘清了气固反应流动以及热质传递的宏观运行、分布规律，以作为唯象设计方法的深化和完善。同时，将基于唯象设计方法获得的初步方案作为输入参数代入数值设计过程来对初步方案进行迭代优化，大大简化了参数筛选过程中的工作量。本文通过数值设计对唯象设计方案进行了系统的模拟、验证和优化，验证了唯象设计方法的理论可靠性，全面分析了空气反应器和燃料反应器中气固流化状态、化学链燃烧状态、自热运行状态等关键运行特征，深入了解了床内各相之间以及双床间的“三传一反”机理。根据这些分析，最终优化了反应器设计，以达到更好的气固流化转化状态，并考虑了不同操作条件下的灵活操作兼容性。

图9 流化床反应器降阶模型示意图

图10 反应器内的气固分布、转化情况

本系列工作得到国家自然科学基金(52025063)、国家重点研发计划(2022YFE0135500)、湖北省重点研发项目(2023BCB109、2022BCA087)、湖北省自然科学基金(2022CFD035)、中国博士后科学基金(2024M761009)的支持。

文章完整信息：

[1] Chen X, Zhao H*. A phenomenological design method of the parallel packed bed reactors for chemical looping combustion of gas fuels[J]. Chemical Engineering Science, 2024, 292: 119988. https://doi.org/10.1016/j.ces.2024.119988

[2] Chen X, Zhao H*. Numerical design in a two-step joint design process of parallel packed bed reactors for CLC of MSW-generated syngas[J]. Chemical Engineering Journal, 2024, 499: 156463. https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.156463

[3] Chen X, Zhao H*. A self-consistent design method of the autothermal dual circulating fluidized bed reactor for in-situ gasification chemical looping combustion of coal[J]. Carbon Capture Science & Technology, 2024, 13: 100292. https://doi.org/10.1016/j.ccst.2024.100292

[4] Chen X, Tao Y, Zhao H*. Self-consistent design of the autothermal dual circulating fluidized bed reactor for iG-CLC: A two-step joint process integrating phenomenological method and reduced-order numerical method[J]. Chemical Engineering Journal, 2025: 159598. https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.159598

[5] Chen X, Li R, Tao Y, Tong Y, Li A, Mei D, Zhao H*. Engineering design and numerical design for chemical looping combustion reactor: A review[J]. Energy Reviews, 2024: 100100. https://doi.org/10.1016/j.enrev.2024.100100