燃烧基础及燃烧源纳米颗粒

燃烧是一个包含多相流动、化学反应和传热传质的复杂过程。我们主要关注火焰动力学的模拟、诊断，并服务于燃烧源细颗粒物的主动调控。实际上，燃烧产生细微颗粒是自然和工程领域广泛存在的现象，在某些情况下我们需要尽量抑制这些有害细微颗粒物(如化石燃料燃烧生成的可吸入颗粒物、碳烟)的产生，在某些情况下我们则需要尽量使得这些有用细微颗粒物(如燃烧法制备的纳米颗粒)产量最大化和产品功能化。无论是从控制可吸入颗粒物排放的角度，还是从优化燃烧合成纳米功能材料的角度，均需要对火焰动力学、以及细微颗粒的复杂物理化学机理和动力学演变过程进行深入的理解。

主要研究工作包括：

(1) 火焰场测量与诊断

重点针对含细微颗粒物的火焰场进行测量和诊断，考虑到经济性和便利性，我们主要考虑采用热电偶、基于热泳取样原理的测量和诊断技术。此时需要解决的关键问题是，如何考虑细微颗粒物的热泳沉积对热电偶和热泳取样等的影响。我们通过数值模拟分析了热电偶在动态响应阶段偶丝与结点间的导热补偿效应，提出了热电偶一阶动态测温技术，最大限度降低了颗粒沉积和辐射损失等因素引起的测量误差和不确定性；对颗粒热泳过程的物理机制进行了详细深入的分析，提出了单点时差双重取样技术，同时测量了火焰的气体流速、颗粒体积分数、颗粒尺度分布和分形维数，实现了火焰内多物理参数联合诊断，较全面地获取火焰内的流场信息和颗粒特征，对研究和认识火焰内复杂的输运过程和颗粒动力学演变提供了一套良好的技术方案。

单点双重时差法进行火焰诊断

火焰不同高度处纳米颗粒团聚体和一次粒子尺度分布

火焰中纳米颗粒尺度、表面积、浓度的轴向演变

参考文献：

1. Zuwei Xu, Haibo Zhao^*. Simultaneous measurement of internal and external properties of nanoparticles in flame based on thermophoresis. Combustion and Flame, 2015, 162(5): 2200-2213

2. Zuwei Xu, Haibo Zhao^*, Xiaobing Chen, Chun Lou^*. Multi-parameter measurements of laminar sooting flames using thermophoretic sampling technique. Combustion and Flame, 2017, 180: 158-166.

3. Zuwei Xu, Xin Tian, Haibo Zhao^*. Tailor-making thermocouple junction for flame temperature measurement via dynamic transient method. Proceedings of the Combustion Institute, 2017, 36(3): 4443–4451

(2) 火焰场模拟和火焰动力学

对于燃烧源纳米颗粒生成生长过程，传统的实验测量和多相反应流数值模拟面临较大挑战，主要难点在于：该过程在极短的时间(通常为几毫秒)内完成；存在较大的组分浓度梯度、颗粒浓度梯度、温度梯度等；颗粒尺度从几埃米到几百纳米跨越数个数量级；颗粒群数目浓度极大而质量浓度相对较小。此时数值模拟主要需要考虑流体力学、化学反应动力学和颗粒动力学。其中流体流动和化学反应的模拟可以通过计算流体力学(CFD)来实现，而颗粒动力学通过颗粒群平衡模拟来解决。我们通过CFD-PBM耦合对高温纳米颗粒生成和生长过程进行数值模拟，结合反问题方法，基于实验测量结果，对关键的烧结、团聚等核模型进行模型参数辨析。

火焰合成纳米颗粒的模拟策略

颗粒体积分数分布

火焰中流体速度

参考文献：

1. Zuwei Xu, Haibo Zhao^*. Simultaneous measurement of internal and external properties of nanoparticles in flame based on thermophoresis. Combustion and Flame, 2015, 162(5): 2200-2213

2. Zuwei Xu, Hanqing Zhao, Haibo Zhao^*. CFD-population balance Monte Carlo simulation and numerical optimization for flame synthesis of TiO₂ nanoparticles. Proceedings of the Combustion Institute, 2017, 36(1): 1099-1108

3. Xiaoming Hao, Haibo Zhao^*, Zuwei Xu, Chuguang Zheng. Population Balance-Monte Carlo Simulation for Gas-to-Particle Synthesis of Nanoparticles. Aerosol Science and Technology, 2013, 47(10), 1125-1133

4. Jianlong Wan, Haibo Zhao*. Dynamics of premixed CH₄/air flames in a micro combustor with a plate flame holder and preheating channels. Energy, 2017, 139: 366-379

(3) 燃烧合成功能纳米颗粒的裁剪设计

结合CFD-PBMC模拟和实验测量探索了燃烧合成纳米颗粒过程团聚/烧结等动力学事件相互竞争的物理内涵，为理解火焰内细微颗粒团聚-烧结竞争机理(很大程度决定了颗粒的尺度和形貌)提供了最基础的支持。成功地预测了TiO₂颗粒中锐钛矿和金红石两相的比例，优化了组分调控的工艺参数。研究了不同工况下TiO₂纳米颗粒产物的性状和功能，包括颗粒的晶相组成和Zeta电位的关系，发现了Zeta电位等电点随金红石/锐钛矿比例的增大而减小，在颗粒分散系的稳定性和自组装方面具有重要意义。

燃烧合成纳米颗粒的变工况实验研究

火焰合成TiO2纳米颗粒金红石相含量的变化

参考文献：

1. Zuwei Xu, Haibo Zhao^*. Simultaneous measurement of internal and external properties of nanoparticles in flame based on thermophoresis. Combustion and Flame, 2015, 162(5): 2200-2213

2. Zuwei Xu, Hanqing Zhao, Haibo Zhao^*. CFD-population balance Monte Carlo simulation and numerical optimization for flame synthesis of TiO₂ nanoparticles. Proceedings of the Combustion Institute, 2017, 36(1): 1099-1108

(4) 功能纳米颗粒的应用

通过调节火焰合成过程的操作参数控制TiO₂纳米颗粒产物的尺度和晶型，应用于在溶液中构建自组装的TiO₂(纳米颗粒)-Al₂O₃(微米颗粒)的壳核结构，成功制备出CuO@TiO₂-Al₂O₃和CaO@TiO₂-Al₂O₃功能颗粒，经测试表明是性能卓越的化学链氧载体和钙循环碳载体。也通过火焰合成CuO_x/TiO₂纳米颗粒用于低浓度气体的催化燃烧、光催化分解水制氢等过程的催化剂；通过火焰合成ZnO/CeO₂作为CO₂光催化还原的催化剂。

自组装的TiO₂(纳米颗粒)-Al₂O₃(微米颗粒)的壳核结构

参考文献：

1. Zuwei Xu, Haibo Zhao^*, Yijie Wei, Chuguang Zheng. Self-assembly template combustion synthesis of a core-shell CuO@TiO₂-Al₂O₃ hierarchical structure as an oxygen carrier for the chemical-looping processes. Combustion and Flame, 2015, 162(8): 3030-3045

2. Weiwei Peng, Zuwei Xu, Cong Luo, Haibo Zhao^*. A Tailor-Made Core-Shell CaO/TiO₂-Al₂O₃ Architecture as a High-Capacity and Long-Life CO₂ Sorbent. Environmental Science & Technology, 2015, 49(13): 8237–8245

3. Weiwei Peng, Zuwei Xu, Haibo Zhao*. Batch fluidized bed test of SATS-derived CaO/TiO₂-Al₂O₃ sorbent for calcium looping. Fuel, 2016, 170: 226-234

4. Zhuo Xiong, Ze Lei, Zuwei Xu, Xiaoxiang Chen, Bengen Gong, Yongchun Zhao*, Haibo Zhao*, Junying Zhang, Chuguang Zheng. Flame spray pyrolysis synthesized ZnO/CeO₂ nanocomposites for enhanced CO₂ photocatalytic reduction under UV-Visible light irradiation. Journal of CO₂ Utilization, 2017, 18: 53–61